Dépendance en température de la solubilité de l'azote dans la bridgmanite et évolution de la capacité de stockage de l'azote dans le manteau inférieur

Jun 06, 2024

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3537 (2023) Citer cet article

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L'abondance relative d'azote normalisée par les chondrites carbonées dans la masse silicatée de la Terre semble être épuisée par rapport aux autres éléments volatils. En particulier, le comportement de l’azote dans les parties profondes de la Terre, comme le manteau inférieur, n’est pas clairement compris. Ici, nous avons étudié expérimentalement la dépendance à la température de la solubilité de l'azote dans la bridgmanite qui occupe 75 % en poids du manteau inférieur. La température expérimentale variait de 1 400 à 1 700 °C à 28 GPa dans l'état rédox correspondant au manteau inférieur peu profond. La solubilité maximale de l'azote dans la bridgmanite (MgSiO3) a augmenté de 1,8 ± 0,4 à 5,7 ± 0,8 ppm avec l'augmentation de la température de 1 400 à 1 700 °C. La capacité de stockage d'azote de la bridgmanite à extrémité Mg dans les conditions de température actuelles est de 3,4 PAN (PAN : masse d'azote atmosphérique présent). De plus, la solubilité de l'azote de la bridgmanite augmente avec l'augmentation de la température, contrairement à la solubilité de l'azote du fer métallique. Ainsi, la capacité de stockage d’azote de la bridgmanite peut être supérieure à celle du fer métallique lors de la solidification de l’océan magmatique. Un tel réservoir d’azote « caché » formé par la bridgmanite dans le manteau inférieur pourrait avoir épuisé le taux d’abondance apparent d’azote dans la masse silicatée de la Terre.

Le comportement géochimique de l’azote dans les profondeurs de la Terre reste flou, alors que de nombreuses études sur le cycle de l’azote dans la biosphère ont été menées à ce jour1,2,3. Les abondances relatives d'azote, de carbone et de H2O dans l'ESB (Terre silicatée en vrac) normalisées par celles des chondrites carbonées sont respectivement de 0,11 %, 1,49 % et 2,27 %4. L'ESB, qui est censé être composé de l'atmosphère, du manteau appauvri et du manteau global, est appauvri en azote par rapport aux autres composants volatils4. Les concentrations de 14N, 12C et H2O dans la composition des chondrites carbonées utilisées pour estimer ces ratios d'abondance étaient respectivement de 1,09 × 10–4 mol/g, 2,94 × 10–3 mol/g et 6,60 × 10–3 mol/g5. ,6. Cet azote apparemment épuisé est appelé azote « manquant » ou azote « perdu »4,7,8. La teneur en azote de l'ESB a été estimée sur la base du rapport Ar/N2. Cependant, Zerkle et Mikhail9 ont fait valoir que l'estimation de l'abondance d'azote dans l'ESB à partir de la corrélation entre N2 et Ar dégazé rapportée par Marty10 n'est pas nécessairement exacte. Marty10 a supposé que l'azote dans tout le manteau existe sous forme de N2, qui se comporte comme un gaz rare, mais que la fugacité de l'oxygène dans le manteau profond est bien inférieure à celle du manteau peu profond, et que l'azote existe sous forme de NH3, NH4+ ou N3− plutôt que de N211,12. . Des expériences à haute pression ont montré que le NH4+ peut être incorporé dans les minéraux silicatés et les silicates fondus dans des conditions réduites13,14,15,16. Par conséquent, l’azote « manquant » peut également s’expliquer par l’existence de réservoirs d’azote dans le manteau profond réduit.

Lors de la solidification de l’océan magmatique, le dégazage de l’océan magmatique du manteau pourrait être inefficace car l’océan magmatique partiellement cristallisé se comportait comme un solide 17,18. Par conséquent, il est suggéré que la solidification de l’océan magmatique soit un processus important de formation de réservoirs d’azote dans les profondeurs de la Terre13,19. Li et al.13 ont déterminé que les solubilités de l'azote dans la forstérite et l'enstatite étaient respectivement d'environ 10 ppm et 100 ppm et ont suggéré que le manteau supérieur profond peut être un réservoir d'azote grâce à la solidification de l'océan magmatique. Yoshioka et al.19 ont déterminé expérimentalement les solubilités de l'azote dans la wadsleyite et la ringwoodite dans des conditions de haute pression et de haute température correspondant à la zone de transition du manteau. Les solubilités de l'azote dans la wadsleyite et la ringwoodite variaient respectivement de 8,0 à 204,9 ppm et de 12,0 à 283,0 ppm, et ces solubilités de l'azote augmentaient avec l'augmentation de la température. La solubilité du carbone dans ces minéraux du manteau a également été étudiée à partir d'expériences à haute pression et à haute température suivies d'une analyse par spectrométrie de masse d'ions secondaires (SIMS)20. Keppler et al.21 ont signalé que les solubilités du carbone dans l'olivine atteignaient 0,54 ppm et Shcheka et al.20 ont signalé que celles de la wadsleyite et de la ringwoodite étaient inférieures à la limite de détection SIMS (c'est-à-dire 30 à 200 ppb en poids). Ces minéraux du manteau, qui ont des rapports de solubilité N/C élevés, peuvent appauvrir l’azote par rapport au carbone de l’ESB et entraîner une « absence » d’azote. Yoshioka et al.19 ont mené des expériences à haute pression à l'aide d'un appareil multi-enclume dans des conditions réduites proches du tampon Fe – FeO et ont rapporté que la solubilité de l'azote dans la bridgmanite est de 21,5 ± 18,1 ppm. Cependant, leur étude a déterminé la solubilité de l'azote dans la bridgmanite uniquement dans des conditions uniques de 24 GPa et 1 600 °C, et la dépendance de la solubilité de l'azote sur la température et la composition chimique n'a pas été élucidée. Le comportement de l’azote, notamment dans les parties profondes de la Terre comme le manteau inférieur, reste flou. Même dans des études récentes22, la ségrégation profonde des substances volatiles provoquée par la solidification de l’océan magmatique reste libre. Dans cette étude, nous avons mené des expériences à haute pression et haute température à différentes températures dans l'état rédox correspondant au manteau inférieur pour étudier l'incorporation d'azote dans la bridgmanite. De plus, la dépendance de la solubilité de l'azote sur la teneur en aluminium de la bridgmanite a été étudiée dans les mêmes conditions.